Le khan Kroum est donc rapidement devenu le dirigeant d'un peuple uni. 

Kroum devint khan des Bulgares et accéda au trône en 803. Il prit le pouvoir par un choix collectif, selon l'ancienne loi par laquelle les Bulgares élisaient leurs dirigeants. Khan Kroum fut le premier membre de ce qu’on nommera la dynastie Kroum. Le monarque avait deux objectifs importants : renforcer et étendre l'État bulgare, affaibli par les nombreuses luttes et conflits internes durant le règne des dirigeants précédents.

 La première grande campagne de Kroum fut menée contre les Avars. Charlemagne venait de porter un coup presque mortel au khaganat Avar en 803, lorsque le khan Kroum envahit les terres des Avars en 805, mettant fin à l'existence de cette union d'états. La partie orientale du khaganat avar fut annexée à la Bulgarie. Ainsi, la Bulgarie renforça sa présence au nord jusqu’aux Carpates et regroupa à l'intérieur de ses frontières la Transylvanie et le Banat. Une ligne tracée de la rivière Tisza à l'embouchure de la rivière Sava devint la frontière ouest entre les terres bulgares et l'État des Francs. À cette époque, la frontière orientale de l'État bulgare longeait le Dniestr et la mer Noire.

En 806, Kroum convoqua une assemblée de tous les peuples à Pliska selon la coutume proto-bulgare, annonçant plusieurs nouvelles lois. Avec ces lois en place, le khan Kroum visait à créer la confiance envers le pouvoir de l'État, à augmenter la capacité militaire de l'armée et à développer un sens d'entraide entre ses sujets, sans distinction d'origine et de statut social.

Parallèlement à l'introduction des lois, Kroum poursuivit sa campagne de conquête visant à agrandir l’étendue des terres bulgares. En 808, l'armée bulgare, dirigée par Khan Kroum, entra sur le territoire byzantin le long de la vallée de la rivière Strymon (Strouma). Le souverain bulgare infligea une défaite amère aux troupes byzantines, capturant tous leurs vivres et récupérant 1100 livres d'or, qui étaient, selon toute probabilité, le salaire destiné aux troupes byzantines.

L’année suivante, Kroum déplaça ses troupes vers les plaines de Sofia et le jour des Pâques, réussit à assiéger et à conquérir la forteresse byzantine de Triaditsa (Serdika). Après son succès, certains seigneurs de guerre byzantins, ayant perdu confiance envers le pouvoir de leur propre empire, décidèrent de s’allier au khan des Bulgares. Parmi eux, se trouvait le spécialiste des armes de siège Eumathios (« Evmaty »).

La déroute causée par les campagnes de Kroum provoqua la fureur de l'empereur byzantin Nicéphore Ier, dit Le Logothète. Il assembla une énorme armée qu’il mena par-delà les voies faiblement gardées des Balkans et fit route vers Pliska. Kroum proposa un traité de paix à l’empereur, mais son offre fut rejetée. Le souverain bulgare ordonna la retraite afin de garder le gros de son armée en état de combattre et se résigna à sacrifier la capitale. La poignée de défenseurs restés sur place retint l’armée byzantine pendant un certain temps, permettant ainsi au khan Kroum et aux forces principales de se retirer. Nicéphore laissa libre cours à sa nature impitoyable, en soumettant la ville et ses environs à la destruction et au pillage. Kroum proposa un nouveau traité de paix. Il ne reçut que les moqueries de l'empereur. Nicéphore donna l’ordre de laisser la capitale bulgare brûler.

Le khan Kroum, qui avait déjà rassemblé ses forces, décida de punir les conquérants de manière exemplaire. Tous les hommes capables de porter les armes furent mobilisés. Le souverain bulgare fit appel aux contingents de soldats slaves, et il fut aussi rejoint par de nombreux Avars, à qui il promit leur liberté en échange de l’aide qu’ils lui apporteraient contre les Byzantins. Même les femmes furent enrôlées dans l'armée. Le pays entier répondit présent pour s'opposer au basileus byzantin et à son armée.

Le 26 juillet 811, l’armée bulgare dirigée par le khan Kroum encercla les Byzantins lors de leur retraite à travers le col de Varbitsa. Les issues furent obstruées par des barrages en bois, et les soldats bulgares se postèrent à tous les endroits où les Byzantins pouvaient tenter une percée. Le long de passages étroits connus d'eux seuls, les soldats bulgares firent irruption dans le camp des Byzantins. Une bataille acharnée s’ensuivit. Certains Byzantins moururent au combat, d'autres se noyèrent dans les torrents de montagne en tentant de fuir. Une grande partie des chefs de guerre de l’Empire Romain d’Orient et l'empereur Nicéphore lui-même trouvèrent la mort au combat. Le khan Kroum ordonna de fabriquer une coupe à boire avec le crâne du basileus vaincu de Byzance, et il y trinqua pour célébrer son triomphe. En raison de cet acte, il fut surnommé « le Cruel » par les chroniqueurs byzantins.

Kroum essaya de rétablir le traité de paix qui avait été conclu entre Byzance et la Bulgarie à l'époque de Tervel, mais les Byzantins refusèrent catégoriquement. En 812, le souverain bulgare assiégea et soumit le fort de Develt pour montrer son pouvoir à Byzance. Les préparatifs d'une nouvelle guerre entre les deux pays commencèrent. En mai 813, les troupes byzantines furent rassemblées près de la forteresse de Versinikia, près d'Andrinople. Kroum les attendait de pied ferme. Dans la bataille qui s’ensuivit, les Byzantins furent écrasés. Le khan Kroum laissa son frère continuer le siège d'Andrinople, et il se mit en route pour établir le siège de Constantinople. Avant d'offrir à nouveau la paix, le souverain bulgare fit des démonstrations impressionnantes de sa puissance et ordonna de nombreux sacrifices d’animaux, et même d’humains, selon les chroniqueurs byzantins. Dans les négociations qui s’ensuivirent entre les Bulgares et les Byzantins, une tentative d’assassinat faillit réussir contre Kroum. Le souverain bulgare parvint à échapper à l’embuscade indemne et fit route vers Andrinople, détruisant toutes les forteresses qui se dressaient sur son chemin.

Après le retour de Kroum à Andrinople, la ville fut conquise. Un important butin fut capturé. Un grand nombre de captifs fut ramené de la ville. La même année, le souverain bulgare lança une nouvelle expédition vers Constantinople, à la tête de trente mille cavaliers vêtus de métal. Mais à cause du mauvais temps, il n'arriva que jusqu'à Arcadiopolis.

En l'an 814, lors de la préparation d'une opération militaire à grande échelle visant à la conquête de la capitale de l’Empire Romain d’Orient, le souverain bulgare mourut d'une crise cardiaque.

Kroum resta dans l'histoire comme un stratège talentueux et un homme d'État apprécié. Malgré leur crainte du souverain bulgare, même les chroniqueurs byzantins ne pouvaient cacher le respect et l'admiration avec lesquels ils décrivaient son autorité et son succès. Le khan Kroum marquera à jamais l'histoire, et les lois qu'il mit en place et grava dans la pierre devinrent les premières lois écrites de l'État bulgare au-delà du Danube. Pendant son règne, la Bulgarie étendit à plusieurs reprises ses territoires, gagnant un prestige international incontestable.